국내 연구진, 전고체 배터리의 보편적인 원리 개발

국내 연구진이 전고체 배터리의 보편적인 설계 원리를 최초로 제시해 표준화된 표준이 부족했던 배터리 설계 연구의 패러다임 전환을 예고했다.

울산신에너지기술연구개발센터 김진수 박사 한국에너지연구원 CARE연구소 연구팀과 정성균 울산과학기술원(UNIST) 교수팀이 고에너지밀도 전고체전지 구현을 위한 설계 원리와 다목적 설계 툴킷을 개발하고 성능 검증을 완료했다.

전 세계적으로 전력 수요가 증가하면서 모든 것이 배터리로 구동되는 시대가 다가오고 있습니다. 이에 정부는 국가 전고체전지 기술 개발을 지원하기 위해 ‘전지산업 경쟁력 강화 국가전략’을 발표했다.

^{*배터리산업 경쟁력 강화를 위한 국가전략(2023.4.20, 산업통상자원부)}

전고체 배터리는 리튬이온 배터리에 사용되는 가연성 액체 전해질 대신 불연성 고체 전해질을 사용해 더욱 안전하고 화재 발생 가능성도 낮다. 또한, 효율적인 셀 설계와 체계적인 구조를 통해 전력밀도를 대폭 향상시키는 장점을 제공합니다.

최근까지 전고체전지에 대한 기초연구가 진행되어 실험실 수준에서 많은 성과를 거두었다. 그러나 실용적인 전극과 셀의 설계에 대한 과학적 지침이 부족하여 주로 재료를 결합하고 설계 매개변수를 제어하는 ​​연구자의 경험에 의존하는 비효율적인 개발로 이어졌습니다.

연구팀은 이 문제를 해결하기 위해 정량적인 배터리 설계 변수를 평형 임계값, 누출 임계값, 부하 임계값으로 정의했습니다. 이로 인해 전고체 배터리 설계에 대한 최초의 보편적인 원리가 도입되었습니다. 이러한 원리를 바탕으로 제작된 백셀은 상용 리튬전지 밀도를 뛰어넘는 310Wh/kg의 에너지밀도를 입증하며 제3자 인증을 획득했다.

전고체전지는 복합양극, 음극, 고체전해질로 구성된다. 음극의 활물질 밀도에 따라 에너지 밀도가 증가합니다. 연구팀은 구형 입자들이 최대 밀도로 배열된 ‘밀폐 입방체 패킹’ 구조를 바탕으로 입자 사이를 채우는 고체 전해질의 표준 비율을 ‘평형 임계값’으로 식별했다. 이 평형 임계값에서 활물질의 부피 분율은 74%이고, 고체 전해질의 부피 분율은 26%입니다. 이 값을 기준으로 비율을 조정함으로써 에너지 밀도와 전력 밀도 사이의 설계 전략을 결정할 수 있습니다.

^{*CCP(Closed Cubic Packing) : 입방구조 내에 입자가 촘촘하게 배열된 형태. 이 배열에서는 정육면체의 여섯 면 각각에 원자가 절반씩 들어 있고, 정육면체의 여덟 모서리에는 원자가 8분의 1씩 들어 있습니다.}

복합 양극에서 리튬 이온의 최소 전도 상태도 결정되었습니다. 연구팀은 활성물질 분자와 고체전해질 분자가 접촉하는 최소 밀도를 ‘누출 임계값’으로 파악했다. 이 조건에서 복합입자 사이의 거리는 26% 이하여야 합니다. 거리가 이 비율을 초과하면 분자가 접촉하지 않아 이온 흐름이 방해되고 배터리가 작동하지 않게 됩니다.

또한, 연구팀은 음극 내부에서 전압 강하가 발생하는 구체적인 조건을 계산해 전극 두께를 설계하는 방법을 고안했다. 전극의 두께는 저항에 의한 전압강하와 전류밀도에 의해 결정됩니다. 팀은 전압 강하가 100mV 정도인 일련의 조건을 이상적인 모델로 정의하고 이를 “부하 임계값”이라고 부릅니다. 이 사례는 다양한 재료와 전극 설계를 결합할 때 전극 시트 두께를 최적화하기 위한 가이드로 사용할 수 있습니다.

연구팀은 혁신적인 설계 원리를 적용하여 0.5A/h의 용량과 310Wh/kg의 높은 전력 밀도를 갖춘 백 셀을 구축하는 데 성공했습니다. 생산된 셀은 한국건설생활환경시험연구원(KCL)으로부터 공식 테스트 인증서를 획득하여 설계 원칙의 일관성을 입증했습니다.

^{*상용 리튬 이온 배터리의 에너지 밀도는 약 250Wh/kg입니다.}

연구팀은 설계 원리를 적용해 솔리드XCell 배터리 설계 툴킷도 개발해 일반에 공개하고 있다. SolidXCell은 복잡한 전고체 배터리를 직관적이고 체계적으로 설계할 수 있는 다중 스케일, 다중 매개변수 설계 플랫폼입니다. 전고체 배터리 설계에 사용할 수 있도록 연구자에게 무료로 제공됩니다.

커 연구소의 김진수 박사와 뉴멕시코의 정성균 교수는 “설계 툴킷을 개발하고 공유하면서 전고체 배터리에 대한 최초의 종합적인 설계 원리를 제공하는 것은 전고체 배터리 설계 분야에 큰 도움이 될 것”이라고 말했습니다. 공동 연구를 주도한 공과대학 관계자는 “많은 연구자들이 이러한 원리를 활용해 전고체 배터리를 효율적으로 설계하고, 획기적인 성능 개선을 촉진하며, 현재의 기술 장벽을 극복할 수 있기를 바란다”고 말했다.

공동 연구팀은 현재 한국산업기술진흥원과 울산광역시의 지원을 받아 국내 최초로 첨단전지공학연구소(ABEF) 설립을 추진 중이다. 본 센터는 향후 관련 기업에 전고체전지, 리튬금속전지, 리튬황전지의 시제품을 제작, 평가, 분석하는 데 필요한 인프라를 제공하게 된다.

이번 연구는 국립과학기술연구회(NST)와 한국연구재단(NRF)의 지원을 받아 이뤄졌다. 2024년 7월 국제 권위지 ‘네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)'(IF 14.7)에 게재됐다.